一种Ce掺杂的Ni/ZrO2催化剂
- 2023年12月12日，课题组成佳辉的文章“Ce doping boosted photothermal synergistic catalytic reforming of CH4 and CO2 into syngas over Ni/ZrO2 at medium-low temperature”在期刊“International Journal of Hydrogen Energy”上发表
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利用二氧化碳和甲烷通过干重整的方式（DRM）生产合成气是一项很有前景的二氧化碳转化技术，然而，传统热催化 DRM 所需的苛刻反应条件经常导致催化剂经济性差和严重的碳沉积。在此，本研究报告了一种用于新型光热协同催化（PTSC）的掺杂铈的 Ni/ZrO2 催化剂 。通过光照协同作用，Ni-Ce/ZrO2 在 600 °C 下获得了最高的 CO2/CH4 转化率（51.6% 和 54.6%），是热催化 DRM 的 1.3 倍。掺杂 Ce 的催化剂在经过 23 小时以上的老化试验后，保持了良好的活性和热稳定性。在 PTSC 条件下，Ni-Ce 双金属催化剂的 TOF 值比热催化条件下提高了 1.2-3.3 倍。表征和 DFT 计算结果表明，掺杂 Ce 有利于氧空位的形成，并能有效削弱 C 在镍金属上的吸附，从而抑制碳的沉积。
空心球结构Ni/ZrO2催化剂
- 2023年12月7日，课题组李腾飞最新文章“Hollow spherical Ni/ZrO2 as superior catalyst for syngas production from photothermal synergistic dry reforming of methane”在“Catalysis & Technology”期刊上发表。
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甲烷干重整（DRM）是生产合成气的有效方式，但由于其反应能垒高和催化剂失活等问题而未能实现工业化。为了解决传统热催化（TC）转化甲烷的问题，本文研究了光热协同催化（PTSC）条件下的DRM。合成的具有空心球结构的 Ni/ZrO2 催化剂（sp-Ni/ZrO2）在抑制金属烧结和碳沉积方面表现出色。空心球结构有效地增强了催化剂的光吸收能力，拓宽了光谱吸收范围，并将带隙从 4.9 eV 降至 4.2 eV，有效地提高了光催化的协同效应。在 600 ℃ 的 PTSC 条件下，催化剂的 CO 和 H2 产率分别达到 73.4 mmol-g-1-h-1 和 63.7 mmol-g-1-h-1，并能保持 18 小时的稳定性。在 PTSC 条件下，CO2 和 CH4 的解离活化能分别为 27.2 kJ/mol 和 32.9 kJ/mol，明显低于 TC 条件下对应的 40.0 kJ/mol 和 44.4 kJ/mol。此外，sp-Ni/ZrO2 的 CH4 和 CO2 的周转频率分别为 0.35 至 1.19 s-1 和 0.47 至 1.37 s-1，是 TC-DRM 条件下的 1.1 至 2.1 倍。本文为 PTSC 催化剂的设计提供了一个新的视角，并为克服传统 DRM 反应的局限性提供了一种创新的解决方案。
(创新港)
