2023

1）论文题目：Connecting oxidative potential with organic carbon molecule composition and source-specific apportionment in PM_2.5 in Xi’an, China

作    者：Yu Luo; Yaling Zeng; Hongmei Xu; Dan Li; Tian Zhang; Yali Lei; Shasha Huang; Zhenxing Shen

发表期刊：Atmospheric Environment

引用格式：Luo, Y., Zeng, Y., Xu, H., Li, D., Zhang, T., Lei, Y., Huang, S., Shen, Z., 2023. Connecting oxidative potential with organic carbon molecule composition and source-specific apportionment in PM_2.5 in Xi'an, China. Atmospheric Environment 306.

论文简介：流行病学研究表明，暴露于过量的颗粒物结合活性氧（ROS）污染可导致一系列健康问题。为了确定 PM_2.5的化学成分及其结合ROS的来源，本研究于2017年7月24日至8月5日(夏季)和2017年1月1日至6日(冬季)在中国西安采集了高分辨率的PM_2.5样品。实验采用二硫苏糖醇(DTT)法测定PM_2.5的氧化电位，并评估了六种类型的分子组成与ROS的关联，同时还量化了各种来源对ROS的贡献。结果表明，冬季与夏季相比，PM_2.5结合ROS的活性和日内变化波动均更大。夏季污染日和非污染日的质量标准化DTT活性（DTT_m）均在上午8时达到峰值；而无论PM_2.5污染水平如何，冬季日间ROS水平均高于夜间。在夏季污染日，CHNO和CHOS对DTT_m的影响最大，而在非污染日，CHNO和CHNOS对DTT_m的影响最大；在冬季污染日，CHO、CHNO、CHOS、CHNOS、CHN和CHNS对DTT_m的影响有限，而在非污染日DTT_m主要受到CHNO和CHNS的影响。除此之外，我们发现二次反应中的CHNO和CHNOS分子有利于ROS的产生。源解析结果表明，夏季机动车排放是活性氧的主要来源(41.3%)，而生物质燃烧和二次形成是冬季活性氧的主要来源(>58%)。我们的研究有助于阐明ROS的形成机制，并有助于PM_2.5毒性的理论研究。

图1 夏季污染（a和b）和非污染（c和d）采样条件下含氧(左)和非含氧(右)分子DTT_m (nmol min^-1 μg^-1)和分子浓度(%)的日变化

图2 冬季污染（a和b）和非污染（c和d）采样条件下含氧(左)和非含氧(右)分子DTT_m (nmol min^-1 μg^-1)和分子浓度(%)的日变化

图3  PM_2.5相关ROS的来源及其相对贡献

2） 论文题目： Insights the dominant contribution of biomass burning to methanol-soluble PM_2.5 bounded oxidation potential based on multilayer perceptron neural network analysis in Xi'an, China

作  者：Yu Luo ; Xueting Yang; Diwei Wang; Hongmei Xu; Hongai Zhang; Shasha Huang; Qiyuan Wang; Ningning Zhang; Junji Cao; Zhenxing Shen

发表期刊：Science of the Total Environment

引用格式：Luo, Y., Yang, X., Wang, D., Xu, H., Zhang, H., Huang, S., Wang, Q., Zhang, N., Cao, J., Shen, Z., 2024. Insights the dominant contribution of biomass burning to methanol-soluble PM_2.5 bounded oxidation potential based on multilayer perceptron neural network analysis in Xi'an, China. Sci Total Environ 908, 168273.

论文简介：大气细颗粒物(PM_2.5)由于其具有产生活性氧(ROS)的能力而与心肺疾病的发病率和死亡率相关。本研究收集了西安市采暖季和非采暖季环境PM_2.5样品，采用二硫代苏糖醇(DTT)法测定了PM_2.5的ROS生成潜力。此外，采用正矩阵因子分析模型与多层感知器相结合的方法来解析PM_2.5氧化电位的来源。我们发现，采暖季PM_2.5质量浓度和基于体积的氧化活性（DTT_v）均高于非采暖季。在采暖季，DTT_v的主要来源是燃烧源(生物质和煤炭燃烧)(> 52%)，而在非采暖季，二次形成产生的DTTv占主导地位(35.7%)。此外，二次反应过程促进了源的内在氧化电位(OP)的产生。在本研究所涉及的所有污染源(交通源、工业排放、矿物粉尘、生物质燃烧、二次形成和煤炭燃烧)中，生物质燃烧的内在氧化潜势最大，而矿物粉尘最低。我们的研究表明，在PM_2.5毒性控制策略中，应优先考虑人为来源，特别是生物质燃烧。

3） 论文题目：Insights into the nitroaromatic compounds, formation, and light absorption contributing emissions from various geological maturity coals

作  者：Shasha Huang, Xueting Yang, Hongmei Xu, Yaling Zeng, Dan Li, Steven Sai Hang Ho, Ying Zhang, Junji Cao, Zhenxing Shen.

发表期刊：Science of The Total Environment

引用格式：Huang, S.S., Yang, X.T., Xu, H.M., Zeng, Y.L., Li, D., Sun, J., Ho, S.S.H., Zhang, Y., Cao, J.J., Shen, Z.X., 2023. Insights into the nitroaromatic compounds, formation, and light absorption contributing emissions from various geological maturity coals. Sci. Total Environ. 870.

论文简要介绍：硝基芳香族化合物（NAC）是大气有机气溶胶的重要组成部分。燃煤是大气中NACs的主要来源。本研究采用三重四极杆液相色谱-质谱（LC-MS）系统鉴定了不同成熟度的块煤及其煤块燃烧过程中释放的十种NAC。高斯计算用于量化NAC对褐碳（BrC）的吸收贡献。量化的NACs总排放因子（EFs）（ΣNACs）为21.80-4429.55 μg/kg。4-硝基儿茶酚(4NC)是含量最高的NACs，占ΣNACs的25.5-82.3%，对光吸收的贡献最大（0.34-29.23%）。块煤的ΣNAC的EF值是煤块的1.1-3.0倍，而挥发分(VM)=35.83 %的煤的NAC排放量最高。反应途径分析表明，煤块中的NAC是在煤燃烧的早期阶段通过煤焦油热解产生的，而大块煤中排放的挥发性有机化合物（VOC）对NAC的形成有很大贡献。分子特性分析表明，ΣNAC对BrC光吸收的贡献率为0.47-35.27%。无烟煤（VM = 8.01 %）的光吸收系数（babs-365）最低。由于烟煤（VM=~10%-40%）在中国农村冬季取暖中广泛使用，本研究的结果有助于在区域范围内评估燃煤产生的非甲烷总烃排放对气候和环境的影响。最后，研究结果表明，用清净燃料（如块状或压块无烟煤型煤）替代烟煤可有效减少NACs排放。

4） 论文题目：Modification effect of Pt on the active sites of sulfated CeO₂ nanorods for selective catalytic reduction of NO

作  者：  Hao Fan, Yiming Yang, Xueting Yang, Xuefeng He, Jian Sun, Liu Yang, Jiao Li, Zhenxing Shen

发表期刊：ACS Applied Nano Materials

引用格式：Hao Fan, Yiming Yang, Xueting Yang, Xuefeng He, Jian Sun, Liu Yang, Jiao Li, Zhenxing Shen. Modification effect of Pt on the active sites of sulfated CeO₂ nanorods for selective catalytic reduction of NO. ACS Applied Nano Materials 2023 6，14931-14939.

论文简介：虽然H₂SO₄改性增加了CeO₂的酸位，提高了CeO₂的表面酸度，但硫化CeO₂催化剂的低温（< 250°C）活性仍有待提高。本研究通过浸渍或还原法制备了Pt修饰的CeO₂催化剂，以提高其催化活性。结果表明，Pt改性的CeO₂催化剂明显拓宽了其低温催化窗口。Pt_1.0%/SCe-I样品由于酸位多、氧化还原能力强、Pt²⁺含量高，在200 ~ 350℃下，NO转化率和N₂选择性均超过90%。Pt_1.0%/SCe-I催化剂表面的NH₃、NH₄⁺、- NH₂、桥接硝酸盐和单齿硝酸盐为活性物质。其中，Lewis酸位的配位NH₃首先反应。该研究突出了金属、硫酸盐和载体之间的相互作用，为提高硫化CeO₂的低温活性提供了一种有用的方法。

5） 论文题目：Insights into the effects of Mn and Ni on Pt-modified sulfated CeO₂ catalysts for NO removal

作  者：  Hao Fan, Qing Peng, Zhenxing Shen, Xuefeng He, Yiming Yang

发表期刊：New Journal of Chemistry

引用格式：Hao Fan, Qing Peng, Zhenxing Shen, Xuefeng He, Yiming Yang. Insights into the effects of Mn and Ni on Pt-modified sulfated CeO₂ catalysts for NO removal. New Journal of Chemistry 2023 47，19974-19982.

论文简介：一氧化氮（NO）是一种主要的大气污染物，也是雾霾的前兆，使用脱硝催化剂可以去除。Mn和Ni因其对NO和氨（NH₃）的吸附能力而被广泛用作脱硝催化剂添加剂。本研究采用浸渍法制备了Mn和Ni负载Pt修饰的硫化铈（PtSCe）催化剂，并探讨了这些元素的影响。结果表明，这两种元素对催化剂的脱硝活性有不同的影响。Mn通过增加弱酸位浓度、增强氧化还原能力和增加表面吸附氧含量，提高了PtSCe样品的水蒸气抗性和抗硫性。Ce³⁺和Mn³⁺的存在刺激了氧空位的升高，迅速补充了活性氧，从而维持了MnPt/SCe样品的高脱硝效率。催化剂表面的活性位点包括吸附在Lewis酸位点上的NH₃、NH₄⁺和-NH₂，以及桥接、单齿和双齿硝酸盐基团。在催化剂反应机理方面，我们确定NH₃-SCR在MnPt/SCe上的选择性催化还原遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机制。这些发现对金属、硫酸盐和载体分子之间的复杂关系提供了重要的见解，从而为未来的催化剂设计提供了启示。