【文章信息】

核黄素功能化的活性碳在电位控制辅助下展现出高能量存储和电化学稳定性

第一作者：吕光军

通讯作者：陈元振*

单位：西安交通大学

【研究背景】

超级电容器是现代社会中常用的储能装置，具有功率密度高和循环寿命长的优点，但低能量密度对其实际应用造成了限制。现阶段超级电容器最常用的电极材料是碳基材料，由于其高导电性、高比表面积和高稳定性，近年来受到广泛关注。然而，它们的比电容往往很低，能量密度不高。近年来，通过有机分子与碳材料（石墨烯、活性炭、碳纳米管等）结合的策略可以有效提高碳基材料的电化学性能，但有机分子往往因为溶解或者失活等原因而使电极循环性能较差。因此，亟待开发一种具有优良储能性能的电极材料并提出提高其循环稳定性的简单方法。

【文章简介】

近日，来自西安交通大学的陈元振教授研究团队，在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Riboflavin-functionalized activated carbon delivering high energy storage performance and electrochemical stability assisted by potential control”的研究论文。该论文基于先前的研究，将制备的高比电容的超级活性炭，采用简单的溶液吸附法，制备得到核黄素（维生素B2）功能化的超级活性炭，该材料具有高比电容、高倍率的特点。本工作通过对充放电过程中电极表面状态的详细解析，发现采用电位控制法可以有效地提高电极的循环稳定性，其核心要点是不让核黄素过渡氧化或者还原。本文实现了核黄素在超级电容器领域中的成功应用，验证了电位控制对电极稳定性的有利作用，为后续超级电容器和其他储能器件的应用拓宽了道路。

【本文要点】

要点一：通过简单的溶液吸附法制备了VB2功能化的AC

VB2是一种能溶于水的有机分子，依靠AC大的比表面积和丰富的表面氧官能团，仅仅通过简单的吸附，便可实现AC和VB2的紧密结合，通过对一系列电镜、能谱和光谱表征，证明了VB2与AC成功结合，且VB2在AC中分散均匀无团聚，有利于后续进行电化学反应。

图1. AC/VB2的制备流程及SEM,TEM图。

图2. AC/VB2的结构及表面状态分析。

要点二：AC/VB2优异的电化学性能

VB2在碱性电解液中，具有明显的氧化还原峰，为AC提供了额外的赝电容，且VB2的氧化还原峰间隔很小，说明了其优异的可逆性和快速的氧化还原动力学。另外，VB2的低充放电平台位于-0.65~-0.9 V （vs. Hg/HgO），使其可以作为一种优异的负极材料，组装电容器器件后获得更高的电压以提高器件能量密度。在1 A g^-1的电流密度下，AC/VB2的比电容可以达到419.1 F g^-1，且倍率性能远超于原始AC。

图3. AC/VB2的电化学测试。

要点三：电位控制法提高电极循环稳定性

AC/VB2由于VB2的溶解和失活，其循环性能不好。本文通过深入解析电极在氧化还原过程中的表面状态，将反应电位窗口从-1~0 V调整为-0.9~-0.2 V，在保留了电极绝大部分容量的前提下，有效抑制了VB2的析出和过度氧化还原，从而将AC/VB2在10000个循环的容量保持率从79.9%提高到了92.7%，在大电流下（20和40 A g^-1）循环10万次基本无衰减。

图4. 电位控制提高AC/VB2的循环稳定性。

要点四：高性能的非对称超级电容器

AC/VB2的低电位平台使其可以成为一种性能优异的负极材料，选用钴掺杂的氢氧化镍作为正极组装了非对称超级电容器，其比电容达到195.7 F g^-1，在686 W kg^-1的功率密度下，能量密度达到58.6 Wh kg^-1；尤其在27410 W kg^-1极高功率密度下，电容器仍保持13.2 Wh kg^-1的能量密度。

图5. 非对称超级电容器的组装与测试。

【文章链接】

Riboflavin-functionalized activated carbon delivering high energy storage performance and electrochemical stability assisted by potential control

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.144068

【通讯作者简介】

陈元振 教授，西安交通大学材料学院教授，博士生导师。

主要从事先进功能碳材料及储能器件研究，主要包括：(1)人造石墨（锂离子电池负极），硬碳（钠离子电池负极），超级活性碳（多孔碳材料），碳筛/石墨筛，石墨烯微米管，柔性碳纤维纸，石墨烯粉体制备与功能化；(2)Li-S电池，锂/钠离子电池，超级电容器；(3)电化学催化，新型氢离子浓差热电池，电化学脱硫脱硝，电解水制氢等方向。在国际权威期刊如Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials， Nano Letters, ACS Nano, Energy Storage Materials，Journal of Materials Chemistry A等发表研究论文70余篇。

个人主页：https://gr.xjtu.edu.cn/web/cyz1984/home

邮箱：cyz1984@xjtu.edu.cn

【第一作者介绍】

吕光军，西安交通大学材料学院在读博士，研究方向包括超级活性炭及其功能化、水系电池、超级电容器等。