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研究速递| Fe-g-C3N4/rGO光催化剂的应用新模式-无光环境下过硫酸盐高效活化与污染物快速矿化
发布者: 金鹏康 | 2022-09-26 | 443

近日，污水处理与资源化创新团队在水处理环境功能新材料方面的研究取得新进展，相关成果以Fe-g-C3N4/reduced graphene oxide lightless application for efficient peroxymonosulfate activation and pollutant mineralization: Comprehensive exploration of reactive sites为题发表于环境科学与生态学领域著名期刊Science of the Total Environment（IF=10.753）。金鹏康教授为论文通讯作者，博士后白雪为论文第一作者。该项研究得到了国家自然科学基金的资助。

Fe-g-C3N4/rGO无光应用于过硫酸盐高效活化与污染物快速矿化：全面探究反应活性点位

题目：Fe-g-C3N4/reduced graphene oxide lightless application for efficient peroxymonosulfate activation and pollutant mineralization: Comprehensive exploration of reactive sites

期刊：Science of the Total Environment（IF：10.753）

发表时间：2022年9月

通讯作者：金鹏康 教授

第一作者：白雪 助理教授

文章创新点

  • Fe-g-C3N4/rGO是一种理想的过一硫酸盐活化剂可实现多种污染物快速矿化；

  • Fe-g-C3N4/rGO光催化剂应用于无光条件可抵抗高浊度等复杂水环境的干扰；

  • [Fe(III)OOSO3]+是促进过一硫酸盐分解与活性氧化物质生成的核心中间体；

  • 原位红外结合拉曼光谱分析验证了[Fe(III)OOSO3]+中间体的存在；

  • Fe-g-C3N4/rGO/过一硫酸盐催化体系相比于其他类芬顿体系具有更宽的pH适用范围。

图文摘要

文章简介

为解决均相Fe离子活化过硫酸盐过程长期以来面临的高pH依赖度、难打破的Fe3+/Fe2+循环速率限制步等应用瓶颈，本研究以石墨氮化碳（g-C3N4）为支撑将Fe离子分散于其上，并辅以还原氧化石墨烯（rGO）加速电子传递过程，提升催化反应效率。合成的Fe-g-C3N4/rGO三元复合材料曾用于光催化水处理过程，而本研究首次将其应用于无光催化环境，在过一硫酸盐的辅助下实现了多种新污染物的快速矿化：例如，5 mg/L 100 mL的双酚A（BPA）、卡马西平（CBZ）、苯酚（Phenol）、对乙酰氨基酚（AAP）在30 min内的矿化率分别达到82.5%、49.4%、61.4%和56.1%。此外，相较于光催化过程而言，Fe-C3N4/rGO/PMS体系在无光环境中应用能够有效抵抗高浊度（以高浓度腐殖酸、高岭土为例）恶劣水环境的干扰，持续发挥高效催化作用。

除了所制备的Fe-g-C3N4/rGO复合材料催化性能优异外，全面探究参与PMS活化和污染物降解过程的活性点位是本研究的一大亮点。通过多重测试手段解析Fe-C3N4/rGO催化剂的理化特性，结果表明，负载的Fe离子以三价态形式存在于Fe-N键和α-Fe2O3中，参与后续催化过程。Fe(III)直接与PMS反应生成∙SO4-和∙OH，进而形成污染物降解的一条自由基路径。然而，相比于上述两种活性氧化物质，∙O2-尤其1O2是参与污染物降解过程的主力军，[Fe(III)OOSO3]+活性中间体的存在诱发了两者的生成。除此外，1O2的产生途径还包括催化剂表面羧基基团活化PMS以及PMS的自氧化过程，因此，非自由基路径是该催化体系污染物降解的主导过程。由于Fe-C3N4/rGO/PMS无光催化体系具有高效、高稳定性及较宽的pH适用范围（3-11），其能够为污水处理高级氧化过程提供一种新选择。

图1（a）Fe和（b）rGO含量对Fe-g-C3N4/rGO/PMS催化体系降解BPA效果的影响（BPA: 5 mg/L 100 mL, pH: 6.01, 催化剂: 15 mg, PMS: 1 mM）

图2（a）无机离子和（b）腐殖酸对Fe-g-C3N4/rGO/PMS催化体系降解BPA效果的影响；多种污染物在该催化体系中的（c）降解和（d）矿化效率（离子：10 mM, 污染物: 5 mg/L 100 mL, 催化剂: 15 mg, PMS: 1 mM）

图3 关于Fe-g-C3N4/rGO/PMS催化体系中活性氧化物质种类的验证

图4 多种测试手段共同揭示Fe-g-C3N4/rGO/PMS催化体系的反应过程

图5 Fe-g-C3N4/rGO/PMS催化体系污染物降解机理示意图

原文信息

 

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2022.158799

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