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高三线态能级分子使高效的天蓝色钙钛矿发光二极管成为可能发表在Journal of Physical Chemistry Letters上,并被ACS美国化学学会官方公众号报道
发布者: 袁方 | 2022-03-17 | 1289

高三线态能级分子实现高效的钙钛矿天蓝光二极管

原创 ACS Publications ACS美国化学会 2021-12-23 09:00

收录于话题#J. Phys. Chem. Lett.115个

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英文原题:High Triplet Energy Level Molecule Enables Highly Efficient Sky-Blue Perovskite Light-Emitting Diodes

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通讯作者:袁方、李璟睿、吴朝新,西安交通大学

作者:朱春蓉,袁方,刘晓云,李璟睿,董化,赵晨静,闫理贺,徐艳敏,代锦飞,司金海,焦博,吴朝新

 

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研究背景

近年来,金属卤化物钙钛矿由于其高的荧光量子产率(PLQY)、光谱从可见光到近红外可调谐、低成本以及高的载流子迁移率等优异特性,得到了广泛的关注,成为炙手可热的明星材料。目前,绿光、红光和近红外钙钛矿发光二极管(PeLEDs)的外量子效率(EQE)已超过20%。然而,蓝光PeLEDs的效率仍远远落后。众所周知,蓝光钙钛矿材料中缺陷引起的非辐射复合、钙钛矿-层间界面激子猝灭引起的能量损失以及器件中电荷注入不平衡等问题导致蓝光 PeLED 性能不佳。除此以外,蓝光钙钛矿材料具有较高的三线态能级,由于复杂的激子复合和衰变动力学,三重态在PeLEDs中的界面能量转移机制尚未阐明。为了获得高性能蓝光PeLEDs,除了制备具有高PLQY的钙钛矿薄膜以外,合理的设计器件结构来减少钙钛矿层与传输层之间的非辐射复合也至关重要。

 

 

快讯亮点

该研究提出了一种新型的界面工程策略,将具有高三线态能级的有机小分子——双[2-(二苯基膦基)苯基]醚氧化物(DPEPO)引入到天蓝光PeLEDs中,有效地提升了器件效率。

1)首先,通过反溶剂法在钙钛矿成核结晶之前引入DPEPO,其分子中的P=O基团与配位不足的Pb²⁺相互作用,有效地减少钙钛矿晶体中的表面缺陷。

2)然后,进一步在钙钛矿发光层与电子传输层(ETL)之间沉积薄层的DPEPO,有效减少了从钙钛矿发光层到ETL的不良激子能量转移,抑制钙钛矿与ETL界面处的激子猝灭。

 

 

主要内容

该工作首先通过在反溶剂中加入DPEPO来改善钙钛矿薄膜的形貌和光学性质。经过优化,DPEPO浓度为0.1 mg/mL时具有最低的薄膜粗糙度,最长的荧光寿命以及PLQY接近60%的薄膜。通过XPS结果表明,反溶剂中引入的DPEPO通过P=O基团与配位不足的Pb²⁺相互作用,有效地减少钙钛矿晶体中的表面缺陷,从而改善了薄膜的光学性能。

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图 1. 玻璃基板上的参照薄膜和 0.1 DPEPO薄膜的(a) XRD图,(b) 稳态 PL 光谱和 (c) 时间分辨 PL (TRPL) 衰减曲线;(d) 0.1 DPEPO 薄膜不同探针延迟时间下的瞬态吸收光谱,以及 (e)在选定波长 480 nm 下探测的瞬态吸收动力学。(f) 参照膜和 0.1 DPEPO 膜的Pb 4f 的XPS光谱。

 

在此基础上,进一步在钙钛矿与ETL层之间引入薄层的DPEPO作为分子间隔层。由于其高的三线态能级有效地抑制了钙钛矿与ETL之间的不良激子转移,从而进一步减少了器件中的非辐射复合损失。为了深入了解能量损失最小化机制,将 DPEPO与三线态能级更接近钙钛矿的其他有机分子进行了比较。只有包含 DPEPO 的样品表现出比对照样品更少的激子猝灭和更长的荧光寿命。得益于DPEPO的表面缺陷钝化和抑制不良激子转移的作用,实现了最大EQE为10.17%和最高亮度为6728 cd m⁻²的天蓝光PeLEDs。这项工作为蓝光钙钛矿材料的三重态机制提供了间接证据,并为设计高性能蓝光PeLED器件提供了新的思路。

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图 2. 钙钛矿LEDs器件性能图。(a) 器件结构示意图和横截面 SEM图。(b) 器件能级图。(c) 电流密度-电压-亮度 (J-V-L)、(d) 电流效率-电流密度 (CE-J) 和 (e) EQE-电流密度曲线。

 

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J. Phys. Chem. Lett.  2021, 12, 48, 11723–11729

Publication Date: December 1, 2021

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.1c03518

Copyright © 2021 American Chemical Society