Dr Qian-Cheng Luo published a new article on J. Am. Chem. Soc.! Congratulations!
- 发布时间：
- 2026-04-14
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- Dr Qian-Cheng Luo published a new article on J. Am. Chem. Soc.! Congratulations!
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Dr Qian-Cheng Luo published a new article on J. Am. Chem. Soc.! Congratulations!
Supramolecular Interactions Modulate Raman Relaxation in D5h Symmetric Dy(III) Single-Molecule Magnets Opening the Magnetic Hysteresis up to 50 K
Qian-Cheng Luo, Lorenzo A. Mariano, Wen-Jie Xu, Zi-Han Li, Ke-Xin Yu, Yan Peng, Alessandro Lunghi*, Yan-Zhen Zheng*
Highlight: 基于三价镝离子的单分子磁体（SMMs）具有较大的磁各向异性和矫顽场，为分子层面的信息存储提供了潜在支持。由于其分子特征，通常认为超分子相互作用在塑造其磁滞回线中作用微弱且可忽略不计。在此，我们设计了一系列化合物，以证明超分子相互作用可以通过控制拉曼弛豫速率，在调控单分子磁体的磁滞性能中发挥着关键作用。我们选择并构建了一系列五角双锥Dy3+配合物，具有通式为[Dy(L)2(py)5]+的阳离子，以及一个固定的阴离子[BPh4]-。其中，我们仅改变了轴向配体的外围部分，以获得不同强度的超分子相互作用。对于HL=环己甲醇（PB-hx）的化合物，不存在分子内C‒H···π相互作用；而对于具有一个苯环的HL=苯甲醇（PB-bz）或(S)-(-)-1-苯乙醇（PB-pe）的化合物，存在中等强度的超分子相互作用；而基于芳香环数目最多的HL=9-蒽甲醇（PB-an）确实产生了最强的C‒H···π相互作用。磁性、光谱和从头算自旋动力学模拟研究提供了确凿证据，表明这些超分子相互作用直接参与了双声子拉曼过程的减缓，使得PB-hx、PB-bz、PB-pe和PB-an的磁阻塞温度TBH逐渐增大，分别为38 K、42 K、46 K和50 K（扫场速率为200 Oe/s），且达到该类配合物中报道的最高值。我们的研究为减缓拉曼弛豫提供了一种新的且有前景的范例，并为新型高温单分子磁体的构筑铺平了道路。
J. Am. Chem. Soc. 2026, 148, 17408–17419. Link